Strong electron–phonon coupling in magic-angle twisted bilayer graphene
Chen, C., Nuckolls, K.P., Ding, S. et al.
摘要
魔角扭曲双层石墨烯（MATBG） 中超导性的不寻常特性引发了相当大的研究兴趣。然而，尽管投入了大量的实验工作并提出了几种可能的配对机制，其超导性的起源仍然难以捉摸。在本文中，通过利用具有微米空间分辨率的角度分辨光电子能谱，我们揭示了超导 MATBG 中的平带复制品，其中MATBG 与其六方氮化硼衬底未对齐。这些复制品显示出均匀的能量间距，相距约 150 ± 15 meV，表明电子-玻色子耦合很强。引人注目的是，这些复制品在非超导扭曲双层石墨烯 （TBG） 系统中不存在，无论是当 MATBG 与六方氮化硼对齐时，还是当 TBG 偏离魔角时。计算表明，在超导 MATBG 中形成这些平带复制品归因于平带电子与石墨烯 K 点的光学声子模式之间的强耦合，这由间隔散射促进。这些发现虽然不一定将电子-声子耦合作为 MATBG 超导性的主要驱动力，但它们揭示了超导 MATBG 固有的电子结构，从而为理解其超导性来源的不寻常电子景观提供了重要信息。
主要内容
魔角扭曲双层石墨烯 （MATBG） 因其卓越的可调性而引起了广泛的研究兴趣，为研究强相关电子现象提供了一个多功能平台。在这个低密度电子系统中发现了许多电子态，例如超导、强相关绝缘态、伪间隙相、拓扑相和轨道磁性。强电子库仑相互作用的复杂相互作用可以覆盖平带系统中的动能，这可能是许多这些现象的基础。然而，这种不寻常的超导态的起源仍然是个谜，所提出的配对机制包括强电子相关性、电子-声子相互作用、自旋波动、和斯格明子。
近几十年来，角度分辨光电子能谱 （ARPES） 已成为研究量子材料的重要工具，能够直接可视化动量空间中的电子结构。然而，二维材料器件的适度尺寸（通常为 1-10 μm）和 MATBG 器件中普遍存在的扭曲角不均匀性由于空间分辨率有限（通常为 50-500 μm），因此对传统的 ARPES 技术构成了挑战。幸运的是，高通量 X 射线光学器件的最新进展使我们能够以亚微米空间精度 （μ-ARPES） 执行高质量的 ARPES 测量，使其非常适合解开 MATBG 设备中复杂的电子结构。
在这项研究中，我们利用 μ-ARPES 测量来研究和比较超导 MATBG 器件（其中 MATBG 与其六方氮化硼 （hBN） 衬底未对准）和非超导扭曲双层石墨烯 （TBG） 系统的电子结构——包括 hBN 对准的 MATBG 和 TBG偏离魔角。值得注意的是，在超导 MATBG 器件（未与 hBN 对齐）中，在更高的结合能下会出现一组独特的平坦带复制品。这些复制品显示出强大的光谱强度特征，可以模拟原始平坦带的能量和动量特性。值得注意的是，这些复制品出现在莫尔布里渊区的整个动量范围内，保持 150 ± 15 meV 的均匀能量分离。相比之下，当受到相同的实验条件时，非超导 TBG（无论是 hBN 对齐的 MATBG 器件还是偏离魔术角的 TBG）都不会显示平带复制品。这些实验结果自然表明负责形成平带复制品的微观机制与 MATBG 中超导性的发生之间存在密切联系。
在单粒子 ARPES 谱中以更高的结合能观察到复制带超出了非相互作用能带理论的预测，并且通常表明强相关起源。通过涉及理论分析和非扰动多体仿真的综合方法，我们发现在超导 MATBG（hBN 未对准）器件中，这些观察到的复制品可归因于平带电子与石墨烯 K 点的横向光学声子模式的强耦合，这得益于间隔散射过程。值得注意的是，这种耦合在非超导 TBG 器件中减弱，包括 hBN 对齐的 MATBG 和偏离魔角的 TBG。总之，我们的发现为 MATBG 中平带电子和玻色子自由度之间错综复杂的相互作用提供了有价值的见解，从而阐明了产生超导性的复杂电子构型。
在这项研究中，我们首先利用了先前研究中表征的超导（hBN 未对准）和非超导（hBN 对准）MATBG 器件，其中这些设备的扭曲角以及超导和光谱特性通过扫描隧道显微镜 （STM） 和扫描隧道光谱 （STS） 分析得到验证。此外，我们对扭曲角略微偏离魔角的非超导 TBG 器件进行了测量，以增强我们比较分析的广度和深度。
测量示意图和样品几何形状
μ-ARPES 测量的示意图如图1A所示。其中金焊盘连接到 MATBG 样品，以确保正确接地并防止测量过程中电荷积累。显示 hBN 未对齐和 hBN 对齐的 MATBG 样品的器件几何形状的光学图像如图1Bi 和1Ci 所示。值得注意的是，μ-ARPES 技术可以直接解析 MATBG 带结构，如每个样品的光电子发射强度图所示，该图将 MATBG 区域与图 1Bii 的hBN衬底或图1Cii 的单层石墨烯区域区分开来。
尽管我们研究的两个 MATBG 器件具有几乎相同的扭曲角，约为 1.08°，这是与传输测量中的最大超导转变温度 (Tc) 相关的最佳值，但超导仅发生在 hBN 未对其的器件中，而不发生在 hBN 对其的器件中。这种差异可归因于 MATBG 与其 hBN 衬底之间不同形式和程度的偶联产生的不同莫尔势的影响，如图 1Bii 和 1Cii 所示。在未对齐的样品中（图1Bii ），由于 hBN 和 MATBG 之间的大角度（约 8°）失配，hBN 衬底为本征 MATBG 莫尔电位引入了高频空间背景，这不会显着改变 MATBG 的电子结构。相反，在对齐的样本中（图 1Cii ），由 hBN 衬底引入的莫尔周期性（约 13 nm）与本征 MATBG （13.8 nm） 的波长非常接近，因为它相对于底部石墨烯层的扭曲角很小（约 0.5°）。在这个对齐的样品中，石墨烯/hBN 莫尔势和得到的 C2-对称性打破对原始 MATBG 的电子结构有深远的影响。
超导 MATBG 中的平带复制品
在图 2 中，我们展示了两个超导 MATBG（hBN 未对齐）器件 A 和 B 的 ARPES 数据。测量范围涵盖了跨越多个莫尔布里渊区的各个石墨烯层的 K 点附近。图 2B 描绘了器件 A 的三维能带结构图，图 2C 显示了跨莫尔布里渊区的六个代表性能带色散光谱。在费米能级附近，我们观察到 MATBG 的平带，它延伸到整个莫尔布里渊区，与之前报道的单粒子计算结果一致。值得注意的是，我们在更高的结合能下观察到了之前未解析的该平带的复制品（图2C），它们显示出与原始平带相似的带宽、动量范围和光谱分布。
为了提供更高的清晰度，我们在一系列 ARPES 色散光谱中捕获了这些特征，在不同动量位置穿过莫尔布里渊区。
为了提供更高的清晰度，我们在一系列 ARPES 色散光谱中捕捉到了这些特征，这些光谱在不同动量位置横穿莫尔布里渊区。这些观察到的复制品和原始平带显示出 150±15 meV 的均匀能量分离，强度向更高的结合能迅速减小。在其他超导 MATBG 设备中也观察到了类似的复制特征。这些观察到的复制特征无法用典型的能带杂化来解释。首先，它们始终以均匀的结合能表现出来，这与特征能量会变化的典型能带交叉和杂化过程不同。其次，它们的存在不仅限于莫尔布里渊区内的高对称动量。最后，但最重要的是，这些复制品在非超导 TBG 设备中不存在，这一点将在下文中详细阐述。
非超导样品中没有复制品
为了比较我们在超导 MATBG 器件上的测量结果，我们还研究了非超导 TBG 器件，包括 hBN 对准的 MATBG 和扭曲角略微偏离魔角的 TBG。如图 3a-c 所示，在 hBN 对准的 MATBG 中，尽管其扭曲角和应变与图 2 所示的 hBN 未对准 MATBG 器件相似，但我们没有发现复制特征的迹象。相反，该样品的能带结构显示出两个石墨烯层的狄拉克能带之间的能带杂化特征，并通过相称的 MATBG/hBN 莫尔势进一步修改。值得注意的是，与 hBN 未对准 MATBG 相比，在 hBN 对准 MATBG 中观察到的这种独特的电子结构强调了莫尔相称的 hBN 基底的显著影响，从而产生了独特的突发现象，例如量子反常霍尔效应。此外，在其他非超导TBG器件中也出现了典型的能带杂化特征，而没有任何可辨别的复制能带特征。
MATBG 中的强电子-声子耦合
在单粒子 ARPES 光谱中观察到较高结合能的复制带通常表示系统中存在强电子-玻色子耦合。在 TBG 中，这些复制平带和超导性的同时出现进一步表明了一种共同的潜在机制。这种联系与 FeSe/SrTiO3 中观察到的脱附复制带非常相似，这可能是由于单层 FeSe 中的电子与 SrTiO3 中的光学声子模式强耦合而引起的。这种强电子-声子耦合 (EPC) 被认为是该复合系统中与单独的 FeSe 相比超导转变温度大大提高的原因。尽管 MATBG 中存在各种玻色子模式，但很少有与我们的观察结果一致的。例如，可以排除与电子耦合形成磁极化子的集体自旋涨落，因为它们会产生不均匀间隔的复制带。与电子耦合形成等离子体的等离子体也不太可能是候选者，因为由于本征 MATBG/hBN1 中的载流子密度低，所得复制品的能量间隔将远低于 150 meV。相反，与电子耦合形成极化子的声子预计具有约 150 meV 的模式能量，与观察到的复制品的能量间隔相匹配，因此是最合理的起源。
鉴于 MATBG 中平带的电子动能（约 10-15 meV）与大模式能量（约 150 meV）相比可忽略不计，我们最初检查了石墨烯的本征声子光谱，而不考虑极化子修饰引起的重正化。为了在两个莫尔布里渊区中诱导复制特征，相关的声子模式应位于原始石墨烯布里渊区中的 Γ 或 K (K′) 点附近，从而使它们分别与相应的谷内或谷间电子-空穴过程耦合。在图 4a 中，我们强调了 K 点附近能量约为 150 meV 的三个声子分支（以绿色、红色和蓝色区分），表明它们具有介导谷间 EPC 的潜力。值得注意的是，我们的冻结声子计算表明，平面内横向光学（红线）模式显示出最高的 EPC 强度，优于其他两种（平面内纵向光学和平面内纵向声学）相关模式。EPC 强度的这种显著差异归因于平带波函数的对称性和双中心近似，这与先前的研究结果一致。
平面内横向光学声子模式在 K 点和 K′ 点的莫尔布里渊区之间散射平带电子，产生一系列均匀分布的复制带，类似于每个莫尔布里渊区中前向散射声子产生的带。观察到的 ARPES 光谱可以很好地再现，能量分离由声子能量决定，这大大超过了约 15 meV 的电子带宽。
使用相同的 EPC 模型，我们进一步模拟了 ARPES 光谱，其中存在由取向的 hBN 基底引起的谷相关电位。如图 4e 所示，由于 hBN 势的存在（表示为 Δ），极化子复制品被显著抑制，这与我们的实验观察一致。此外，为了解决 TBG 中较大和较小扭转角下极化子复制品消失的问题，我们进行了模拟以探索不同带宽下的相对复制强度。如图 4f 所示，随着带宽从平带极限增加到有限值，泊松因子经历了显著的减小。这种抑制反映了与受 hBN 势 Δ 影响的类似机制，凸显了单粒子电子哈密顿量与跨谷 EPC 之间的竞争。这种竞争源于 EPC 矩阵与 hBN 势或动能项的非交换性质，并揭示了具有强 EPC 的材料中的普遍现象。